Как литературный критик Валерий Брюсов начал выступать ещё в 1893 году, когда отбирал стихи начинающих поэтов (таких же, впрочем, как и он сам) для первого сборника «Русские символисты». Наиболее полным сборником критических статей Брюсова является «Далёкие и близкие». В своих критических статьях Брюсов не только раскрывал теорию символизма, но и выступал с высказываниями о зависимости формы от содержания в литературе; поэзии, как считает Брюсов, «можно и должно» учиться, ибо она — ремесло, имеющее важное воспитательное значение. По мнению Брюсова, отрыв от действительности губителен для художника. Интересны брюсовские работы по стихосложению («Основы стиховедения» и др.). Брюсов сочувственно относился к творчеству пролетарских поэтов, что выражено в его статьях «Вчера, сегодня и завтра русской поэзии», «Синтетика поэзии».

Из брюсовских литературоведческих работ наиболее известны его труды, посвящённые биографии и творчеству Александра Пушкина (работы по стихосложению Пушкина, «Письма Пушкина и к Пушкину», «Пушкин в Крыму», «Сношения Пушкина с правительством», «Лицейские стихи Пушкина». В последней работе имеются новооткрытые и восстановленные тексты Пушкина-лицеиста). Несколько статей («Пушкин и крепостное право», статья о стихотворной технике Пушкина и др.) написано Брюсовым для собрания сочинений великого русского поэта (издание Брокгауза). Брюсов изучал творчество Николая Гоголя (что выразилось в его речи «Испепелённый»), Баратынского, Фёдора Тютчева (Брюсов фактически открыл творчество этого талантливого поэта для русского общества), Алексея Толстого.